二维半导体凭借原子级厚度、高迁移率及三维集成兼容性，成为后硅时代延续摩尔定律与构建三维集成电路的核心候选材料。王欣然教授课题组长期致力于二维过渡金属硫族化物（TMDC）的可控生长研究，在面内取向控制、层数调控与堆垛方式控制等方向取得系列突破性成果：创建 TMDC 定向外延生长理论，揭示蓝宝石衬底表面原子台阶诱导的 TMDC 形核机制，确立定向外延关系，在国际上首次实现晶圆级二维半导体单晶外延制备（Nature Nanotech., 16, 1201 (2021)）；提出通过台阶高度调控形核层数的创新思路，突破 TMDC 层数精确控制技术，首次制备出大面积均匀双层 MoS₂（Nature, 605, 69 (2022)）。本工作进一步突破二维半导体堆垛控制难题，实现 3R 堆垛 MoS₂的可控制备，为材料物理特性调控与器件研发开辟了全新维度。

      在二维材料中，"堆垛" 指原子层间的排列方式。若将单层 MoS₂比作一张纸，堆垛则类似一沓纸以不同旋转角度或滑动方式叠放，原子相对位置的改变在纳米尺度显著调控材料的电子结构与物理特性。近年来广受关注的 "魔角"（即层间小角度旋转）便是一种特殊的人工堆垛构型。自然界中 MoS₂最常见的堆垛相为六方相（2H）与菱方相（3R），其中 3R 相因缺乏中心对称性，展现出优异的非线性光学特性、谷电子学性能及铁电特性，在新型存储器与光电子器件研发中展现出独特优势。然而，由于 2H 与 3R 相在热力学上近乎同等稳定，生长过程中难以实现堆垛方式的精准调控，这一直是二维材料制备领域的重大挑战。

      为攻克这一难题，研究团队采用同质外延策略，以高质量单层单晶 MoS₂为外延衬底，通过精准调控过渡金属前驱体浓度，成功制备出纯 3R 相多层 MoS₂晶圆（图 1）。利用人工智能图像识别技术对堆垛结构进行自动化识别与统计分析，证实 3R 相占比接近 100%。研究团队从微观到宏观尺度，结合截面与平面扫描透射电子显微镜（STEM）、超低频拉曼光谱及二次谐波产生（SHG）等多种表征手段，全面验证了所制备多层 MoS₂的 3R 相一致性。

图1 晶圆级菱方相多层MoS₂

      对 3R-MoS₂薄膜的层间堆叠结构展开了系统表征。借助光学显微镜、光致发光（PL）、原子力显微镜（AFM）、二次谐波产生（SHG）及超低频（ULF）拉曼光谱等多种表征手段，明确证实了 3R 堆叠模式的非中心对称性及其与层数的依赖关系。实验结果显示，SHG 强度随层数呈二次方增长趋势，ULF 拉曼光谱中观测到的剪切模式与呼吸模式特征峰，均与理论预测高度吻合。高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像清晰揭示了单层、双层及三层区域的原子级堆叠细节，且各层间界面具有原子级锐利特性。通过精准调控生长条件，最终实现了大面积、均匀的双层 3R-MoS₂薄膜的可控制备。

图2 光谱学手段表征3R-MoS₂的堆叠特性

图3 3R堆叠结构的原子尺度解析

     本研究系统揭示了 3R-MoS₂选择性生长的微观机制。鉴于 2H 相与 3R 相在体相中的形成能差异极小（仅约 1 meV），难以解释实验中观察到的 3R 相高选择性，研究团队转而聚焦于成核阶段。在排除杂质、边缘及晶界成核机制后，提出点缺陷可能是 3R 相成核的关键诱因。控制实验显示，将第一层 MoS₂暴露于氧气会显著降低 3R 相比例，这暗示晶格缺陷在成核过程中发挥调控作用。

     密度泛函理论（DFT）计算进一步证实，Mo 取代硫空位（Moₛ）是唯一显著倾向于 3R 堆叠的缺陷类型，其成核能比 2H 相低约 75 meV。高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）成像在 3R 畴中心观察到 Moₛ缺陷，而在 2H 畴中未发现此类缺陷，进一步证实其为 3R 相的成核中心。

     这一缺陷诱导成核机制为理解 3R 相过渡金属硫族化合物（TMDs）的选择性生长提供了理论支撑，也为未来实现其可控合成及器件集成奠定了重要基础。

图4  3R相MOS₂选择性生长的机制

       研究人员在双层 3R-MoS₂薄膜中成功验证了室温铁电性。通过压电力显微镜（PFM）观察，该薄膜呈现出清晰的铁电畴结构，且存在明显的 180° 相位反转现象，这一结果直接证明了其具备优异的极化开关特性。

       基于该材料构建的 FES-FET 器件阵列，展现出稳定的非易失性存储性能：不仅拥有 2.34±0.46 V 的记忆窗口，还具备超过 10 年的数据保持能力。值得关注的是，该器件支持 4 位多态存储，这一特性使其在模拟神经形态计算领域具有重要的应用价值。

       与现有文献中报道的其他二维铁电材料相比，该器件在多项关键性能指标上均处于领先地位 —— 不仅保持时间更长、材料厚度更具优势，开 / 关比和电导率也更为出色。这些优异表现充分彰显了 CVD 生长的 3R-MoS₂在大面积铁电器件应用中所蕴含的巨大潜力。

总结与展望

     本文采用化学气相沉积（CVD）技术，在两英寸蓝宝石衬底上成功制备出高结晶质量与高相纯度的 3R-MoS₂薄膜，并创新性提出缺陷促进成核机制，为调控 3R 相结构的定向生长提供了关键理论支撑。

      基于该 3R-MoS₂薄膜构建的铁电半导体场效应晶体管（FeS-FET），充分发挥材料铁电特性与半导体性能的协同优势，展现出稳定的非易失性存储功能：不仅具备超过 10 年的长效数据保持时间，还可实现多比特精准存储，为高密度存储器件设计提供了新方向。

     这些研究成果不仅明确验证了 3R-MoS₂在非易失性存储器领域的应用潜力，更为关键的是，为实现多功能集成二维材料的规模化制备与产业化应用奠定了重要技术基础，推动二维铁电材料向实际器件应用迈出关键一步。

原文链接：Authors: Lei Liu, Taotao Li, Xiaoshu Gong, Hengdi Wen, Liqi Zhou, Mingwei Feng, Haotian Zhang, Ningmu Zou, Shengqiang Wu, Yuhao Li, Shitong Zhu, Fulin Zhuo, Xilu Zou, Zehua Hu, Zhiyuan Ding, Susu Fang, Weigao Xu, Xingang Hou, Kai Zhang, Gen Long, Lei Tang, Yucheng Jiang, Zhihao Yu, Liang Ma, Jinlan Wang, and Xinran Wang*

 Title: Homoepitaxial growth of large-area rhombohedral-stacked MoS2

Nature Materials, doi: 10.1038/s41563-025-02274-y

通讯作者简介

王欣然

南京大学集成电路学院党委书记、执行院长。斯坦福大学物理学博士。国家杰出青年基金获得者，长江学者特聘教授，国家自然科学基金创新研究群体负责人。

主要研究下一代信息材料、器件与集成电路，尤其是在二维半导体领域取得突出成果，发表论文200余篇，总引用超过31000次。近10年以通讯作者在Nature（2篇）、Nature Nano.（4篇，包括1篇特邀评论）、Nature Electron.、Nature Rev. Phys.、Nature Commun.（6篇）、IEEE IEDM（5篇，包括1篇邀请论文）等期刊和会议发表论文51篇，授权中美发明专利9项。3次入选全球高被引学者，曾获中国青年五四奖章、中国青年科技奖、国家自然科学二等奖、中国物理学会黄昆物理奖、科学探索奖、IEEE纳米技术贡献奖、IEEE Fellow等荣誉。

现任全国青联委员，江苏省青联副主席，江苏省青年科技工作者协会副会长，国际学术期刊npj 2D materials and applications副主编，Nano Research、中国科学：信息科学、半导体学报等期刊编委。

研究方向：

二维半导体材料、器件与集成电路

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